新型高活性單原子催化劑提升鋰硫電池性能

近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員陳劍團隊和研究員鄧德會團隊合作，在鋰硫電池硫正極單原子催化劑研究方面取得新進展，合成了一種新型P配位單原子Fe催化劑，提升了鋰硫電池性能。相關成果發(fā)表在《先進功能材料》上。

鋰硫電池性能提升。大連化物所供圖

鋰硫電池因其高能量密度優(yōu)勢，被視為最具應用前景的下一代二次電池之一。然而，硫正極在“固-液-固”轉(zhuǎn)換反應過程中產(chǎn)生的多硫化鋰中間體易溶解積聚，導致穿梭效應，降低鋰硫電池循環(huán)壽命。在硫正極側(cè)引入加快多硫化鋰反應動力學的催化劑，是抑制上述穿梭效應的有效策略。

單原子催化劑具有原子利用率高、催化活性強、活性中心明確等優(yōu)勢，是研究硫正極催化轉(zhuǎn)換反應的理想體系。本工作中，團隊在前期硫正極金屬化合物催化劑和單原子催化劑研究基礎上，基于配位環(huán)境調(diào)控策略，研制了N配位（Fe-N₄-C）和P配位的單原子Fe催化劑（Fe-P₄-C）。研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e-P₄-C中Fe的價態(tài)更高，與中間產(chǎn)物多硫化鋰中的S形成更強的“Fe-S”相互作用。理論計算結(jié)果表明，相比于Fe-N₄-C，F(xiàn)e-P₄-C活性中心顯著降低了硫還原反應速控步和硫化鋰氧化反應的能壘。電化學測試結(jié)果表明，F(xiàn)e-P₄-C活性中心對硫正極的氧化還原反應表現(xiàn)出更高的反應電子數(shù)和催化活性。

基于Fe-P₄-C正極制備的鋰硫電池在高硫載量、低電液比條件下，實現(xiàn)了6.0 mAh/cm²的面容量，0.1C循環(huán)100圈后的容量保持率為80.3%。